上海海洋大学科研团队揭示土壤侵蚀是长江输出溶解态黑炭的主要来源

溶解态黑碳（DBC）是溶解有机碳中一种特殊的、富碳贫氢组分，主要来源于有机物质的不完全燃烧。由于具有极强的抗降解性，它被视为地球上的长期碳库。了解DBC在河流系统中的迁移和转化，是精准评估全球碳循环的关键。上海海洋大学海洋科学与生态环境学院林田教授团队揭示了长江干流DBC在雨季前后的空间分布和凝结度特征，计算长江DBC的年输出通量，指出流域内土壤的侵蚀是长江输出DBC的主要来源，三峡水库的“汛前消落放水，汛末抢蓄至满”的年度调度模式加剧下游土壤DBC向河口输出。研究结果对于认识DBC在河流系统中的迁移和转化、全球大型河流DBC来源至关重要。

在国家基金委面上项目、国家重点研发计划项目的支持下，研究团队在2023年4月与10月沿长江干流（攀枝花到上海）分别采集了29个与34个表层水体样本，利用苯多羧酸（BPCA）法对水体中DBC进行定性定量分析，发现长江DBC呈现出显著的季节性差异。雨季前和雨季后，长江水体中DBC的平均浓度分别为 56.00±13.87 μg C/L 和 72.97±16.41 μg C/L。雨季前，DBC浓度自三峡大坝（浓度 85.68 μg C/L）至洞庭湖（浓度 29.72 μg C/L）呈显著下降趋势（R = –0.89，p < 0.05），从洞庭湖向东至鄱阳湖北缘（浓度 73.80 μg C/L），浓度又显著上升（R = 0.62，p < 0.05），随后在下游河段趋于稳定。与之相反，雨季后，DBC浓度自三峡大坝（浓度 49.03 μg C/L）至鄱阳湖（浓度 119.74 μg C/L）呈显著上升趋势（R = 0.79，p < 0.05）。两个时期内，鄱阳湖下游河段的DBC空间分布均保持相对稳定，但雨季后的DBC平均浓度更高。

图1：（a）四月与（b）十月的采样点位置

B6CA+B5CA占ΣBPCA的比值，被广泛用于量化DBC凝结度。本研究显示，长江流域雨季前的（B5CA+B6CA）/ΣBPCA 比值为0.55±0.04，雨季后则为0.62±0.04。长江流域，尤其是三峡大坝至武汉的干流河段，雨季前后的DBC凝结度差异显著。雨季前，（B5CA+B6CA）/ΣBPCA 比值在三峡大坝附近急剧下降，向东延伸后趋于稳定。与之相反，雨季后该比值从三峡大坝至武汉段呈现明显的上升趋势。该河段也与前文所述的DBC浓度波动显著的河段相吻合。在整个长江流域中，三峡至武汉河段的DBC浓度与凝结度的季节变化差异最为显著。换言之，三峡大坝至武汉河段是长江流域DBC来源与迁移转化的关键过渡带。

图2：（a）DBC浓度；（b）（B5CA+B6CA）/ΣBPCA；（c）悬浮颗粒物浓度；（d）DOC浓度

理论上，径流量增加会对水体中的DBC浓度产生稀释作用。雨季后DBC浓度升高表明，存在额外的DBC来源汇入河流系统。这种现象在中下游河段表现得尤为明显。此外，研究发现无论是雨季前（R = 0.44，p < 0.05）还是雨季后（R = 0.45，p < 0.05），DBC与（B5CA + B6CA）/ΣBPCA比值均呈显著正相关。这一结果说明，长江流域DBC浓度升高与高凝结度DBC的额外输入存在直接关联。

三峡水库在雨季来临前便进入年度消落期。截至5月底，水库水位从158米降至150米。消落期内，水库向下游下泄的总水量达64亿立方米，占寸滩水文站4月总径流量的44%。与之相对，该水库于同年9月启动季节性蓄水进程，至10月底完成蓄水，累计蓄水总量达138亿立方米，占寸滩水文站十月径流量的43%。在消落期（如4月），水库下泄的水体含沙量极低，这种水体侵蚀能力显著增强，常被称为“饥饿水”，可能加剧对下游河岸与河床的冲刷作用。相反，在蓄水期（如10月），水库会拦截上游大部分来水与泥沙，导致上游颗粒物对下游悬浮泥沙的贡献占比大幅降低。此阶段下游水体中的颗粒物，主要来源于流域内的本地源，例如强降雨引发的水土流失。

在雨季前后的关键时期，即三峡水库的泄水期与蓄水期，DBC的相关属性与总悬浮颗粒物浓度（TSS）的相关性，在不同水文条件下呈现出显著差异。研究发现，无论是4月还是10月，DBC浓度与悬浮颗粒物之间均未检测到显著相关性。这一现象或可归因于河床冲刷和水土流失这两种过程对DBC的贡献占比并不均衡。雨季前，（B5CA + B6CA）/ΣBPCA比值与TSS无显著相关性（p > 0.05），而雨季后二者呈正相关（R = 0.42，p < 0.05）。这归因于不同凝结度DBC的差异化环境分配行为。富含有机碳的悬浮颗粒物会选择性吸附芳香族组分，引发分子分馏效应，促使凝结度较低的DBC更多地释放至水体中。当吸附了高凝结度DBC的悬浮颗粒物进入水体后，不同的水文条件会触发差异化的生物地球化学行为。在水流条件稳定、流速减缓的三峡水库库区，悬浮颗粒物释放吸附物质的能力有限，反而会成为高凝结度DBC这类弱亲水性化合物的载体，促进其发生吸附与共沉降。这一机制或可解释大坝上游水体中高凝结度DBC浓度的下降。与之不同，长江中游河段水动力条件较强，有利于颗粒物悬浮和湍流混合，进而促进吸附在悬浮颗粒物上的DBC解吸并释放至水体。此外，十月期间，长江中游（比值0.59）与下游（比值0.60）的（B5CA+B6CA）/ΣBPCA比值未出现显著升高。上述研究结果显示，雨季期间加剧的水土流失，是造成河流系统中DBC浓度升高与缩合度增强的重要原因。

图3：（a）DBC浓度与TSS的关系；（b）DBC凝结度与TSS的关系；（c）DBC与DBC凝结度的关系，（d）DOC浓度与DBC浓度的关系。

通过基于（B5CA + B6CA）/∑BPCA比值的终端成员混合模型估算了土壤来源的DBC贡献。土壤源DBC占总DBC池的比例在上游最高，为66.13%，中游最低，为49.86%，下游略有增加至55.10%。雨季结束后，上游贡献同雨季前相当，维持在69.76%，而中游贡献大幅上升至77.12%，同时下游贡献为78.36%。土壤输入对长江DBC库的重要补充作用造成了在两个研究时段内同土壤输入对应变化的径流量与DBC通量和土壤源DBC通量均呈正相关关系，尽管这类相关性可能是长江流域特有的现象。根据2023年长江6720亿立方米的年径流量数据估算，长江输出的DBC通量为53.22 Gg C，其中土壤源DBC通量为39.59 Gg C。这一估算结果表明，土壤源对长江DBC通量的贡献率达74.39%。

图4：（a）DBC的通量，（b）土壤来源DBC的贡献，（c）土壤来源DBC的通量，（d）河流径流量DBC及土壤来源DBC通量之间的关系。

本研究首次报道长江全流域干流DBC时空动态变化，强调了在陆海连续水体中，大型流域内土壤侵蚀和水文变动对DBC传输过程的显著影响。为未来大河流域和陆海相互作用过程中的DBC来源和源−汇研究提供了科学依据。相关研究成果发表在近期SCI期刊《Water Research》，题目为Spatiotemporal dynamics, source and flux of dissolved black carbon in the monsoon-influenced Yangtze River system。第一作者：陈崇泰（上海海洋大学，23级博士研究生）通讯作者：林田（上海海洋大学），第一单位：上海海洋大学海洋科学与生态环境学院，合作单位：中国科学院地球化学研究所、中国环境科学研究院。

阅读原文：https://doi.org/10.1016/j.watres.2025.125197